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URL:https://murmitoyen.com/events/vanille/udem/detail/785408-soutenance-de-
 doctorat-de-pascal-gregoire
LOCATION:Pavillon Roger-Gaudry \, 2900\, boul. Édouard-Montpetit\, Local M
 -415\, Montréal\, QC\, Canada
SUMMARY:Soutenance de doctorat de Pascal Grégoire
DESCRIPTION:Étude de semi-conducteurs par spectroscopie d'excitation cohé
 rente multidimensionnelle.La spectroscopie multidimensionnelle est une te
 chnique d’optique ultra-rapide qui permet de révéler divers mécanisme
 s cohérents\, tant électroniques que vibrationnels. Avec une séquence c
 ontrôlée d’impulsions laser\, on peut extraire les corrélations entre
  différents niveaux énergétiques d’un matériau ou d’un composé et
  suivre leur évolution avec une résolution temporelle de l’ordre de la
  femtoseconde. Le schéma expérimental utilisé correspond à une techniq
 ue d’excitation\, où une séquence de quatre impulsions colinéaires mo
 dulées en phase génère les signaux non linéaires d’intérêt. Ceux-c
 i sont isolés à travers la photoluminescence totale de l’échantillon 
 par une méthode de détection synchrone et permettent de construire un sp
 ectre 2D.La spectroscopie d’excitation multidimensionnelle est appliqu
 ée pour une première fois à l’étude de matériaux semi-conducteurs v
 ariés. Elle permet de s’affranchir du désordre et de mesurer la largeu
 r homogène d’un polymère semi-conducteur\, le P3HT\, un matériau mod
 èle en électronique organique. La mesure confirme la nature des photoexc
 itations du P3HT\, soit un exciton délocalisé en 2D\, sa fonction d’on
 de s’étendant le long des chaines de polymère ainsi qu’entre chaines
  adjacentes. La largeur homogène ne variant pas avec la température\, on
  peut en déduire que le désordre statique limite la longueur de cohéren
 ce de l’exciton même à température pièce.La réponse expérimentale
  d’un dispositif photovotaïque à base de pérovskite permet d’illust
 rer un cas où la technique d’excitation n’est pas applicable en spect
 roscopie 2D. Un mélange de populations\, identifiable par une dépendance
  sous-linéaire de l’émission en fonction de l’intensité d’excitat
 ion\, cause alors un signal incohérent qui camoufle le signal multidimens
 ionnel cohérent. Un modèle théorique révèle la ressemblance entre ces
  deux signaux\,  ressemblance toutefois fortuite car le signal incohéren
 t contient simplement l’information sur la réponse linéaire de l’éc
 hantillon\, on ne peut en déduire des corrélations entre les niveaux én
 ergétiques. La modélisation du mélange de populations et des simulation
 s de la réponse cohérente 2D permettent de déterminer quels types de ma
 tériaux sont adaptés pour la technique  d’excitation et quelles sont 
 les évidences d’une contamination de la mesure par le signal incohéren
 t.  Le mélange de populations contient en soit des informations intére
 ssantes sur la dynamique des excitations optiques\, comme le montre notre 
 étude d’une microcavité à polaritons à base de AlGaAs. Le polariton 
 est une quasi-particule hybride lumière-matière se manifestant lors du c
 ouplage fort entre un exciton et un photon piégé dans une microcavité o
 ptique. Au delà d’une certaine densité critique\, un gaz de polaritons
  peu effectuer une transition de phase vers un condensat de Bose-Einstein\
 , provoquant une émission de lumière cohérente ayant une intensité for
 tement non linéaire en fonction de la densité de polaritons. La relaxati
 on stimulée des polaritons prévient ainsi la mesure d’un spectre 2D pa
 r la technique d’excitation\, le mélange de populations y étant très 
 important au delà du seuil de condensation. Il permet toutefois de révé
 ler le temps de formation du condensat et il contient la signature des dif
 férents mécanismes en jeux lors de la thermalisation.Mots clés: Spectr
 oscopie multidimensionnelle\, optique ultra-rapide\, semi-conducteur\, mod
 ulation de phase\, polymère semi-conducteur\, polariton\, microcavité op
 tique\, mélange de populations.
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